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祝贺我课题组金靖在Angew.发表文章!

   

 

      2022年8月15日,Angewandte Chemie International Edition在线发表题为“Highly Efficient Electrosynthesis of Nitric Oxide for Biomedical Applications”研究成果(Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202210980)。报告了一种基于铁单原子的仿生催化剂(Fe SAC)的电化学系统,用于高效和可控地生成NO。结果表明,设计的Fe SAC在电化学还原亚硝酸盐方面表现出优异的电催化能力,其中NO的最大生成率达到了2.1 μM·(min·μg)-1。实现了电化学产生的一氧化氮(NO)的有效抗菌。

         在自然系统中,催化中心具有铁或铜的反硝化酶,如铜绿假单胞菌中的细胞色素cd1亚硝酸酶,通常作为有效的生物催化剂来激活亚硝酸盐(NO2-)或硝酸盐(NO3-)底物并生成NO。受此启发,研究团队设计了单原子铁锚定在N掺杂的多孔碳(NC)材料上的一种铁基单原子催化剂(Fe SAC)模拟反硝化酶的活性结构,并探索其电化学反硝化反应。Fe SAC可以通过催化NO2-的电化学还原来有效地生成NO。

       DFT结果从理论上揭示了单铁原子对NO2-的吸附吉布斯自由能显着降低是Fe SAC催化效率高的主要原因。此外,该电化学系统中NO的释放动力学是可调节的,实现了法拉第效率约20% 的优异NO生成速率。利用电化学产生的NO,观察到代表性革兰氏阴性和革兰氏阳性菌株的有效消除。NO的有效和可控电化学生成扩展了NO在治疗和机械应用中的研究。